2018

物質科学シミュレーションのポータルMateriApps

materiapps.jpeg日本国内においても、高性能な物質科学シミュレーションソフトウェアが数多く開発・公開されているが、その知名度は必ずしも高くない。また、ドキュメントの作成やユーザサポートにも問題が多く、普及の妨げとなっている。物質科学アプリケーションのさらなる公開・普及を目指し、物質科学シミュレーションのポータルサイト「MateriApps」の整備を行っている。また、気軽にシミュレーションを始めることのできる環境構築を目指し、仮想Linuxシステム「MateriApps LIVE!」、MateriAppsアプリケーションのインストールスクリプト集「MateriApps Installer」の開発・公開も進めている。

励起エネルギー計算のための量子古典ハイブリッドアルゴリズム

nakanishi-1.png近年ノイズがありスケールしない量子コンピュータと古典コンピュータを組み合わせて計算を行う量子古典ハイブリッドアルゴリズムが注目されている。ハミルトニアンの基底状態を求める変分量子固有値ソルバー(VQE)はその代表例である。その他にも量子化学計算や組合せ最適化などの分野で幅広い応用が考えられている。我々は、励起状態を効率的に計算する部分空間変分量子固有値ソルバーを提案した。この手法により、VQEの適用範囲を励起状態およびそれに関連する特性まで広げることができる。加えて、量子古典ハイブリッドアルゴリズム内部で使用する新しい最適化アルゴリズムを提案した。これは、量子古典ハイブリッドアルゴリズムに用いる変分量子回路のパラメータに対する出力特性を活かした最適化アルゴリズムであり、検証実験ではVQEにおいて一般的に使われている最適化アルゴリズムを大きく超える性能を示した。これらのアルゴリズムは、量子古典ハイブリッドアルゴリズムの実用化を大きく加速すると期待できる。

  • Ken M. Nakanishi, Kosuke Mitarai, Keisuke Fujii,
    Subspace-search variational quantum eigensolver for excited states,
    preprint: arXiv:1810.09434.
  • Ken M. Nakanishi, Keisuke Fujii, Synge Todo,
    Sequential minimal optimization for quantum-classical hybrid algorithms,
    preprint: arXiv:1903.12166.

機械学習を用いた強相関電子系の分子動力学

g_r.jpg近年、機械学習を用いた第一原理的計算の高速化・大規模化が大きな注目を浴びている。多くの現実的な物理系の計算では、電子相関が重要となり計算コストが高くなるため、構造最適化が困難な問題となっている。そこで我々は強相関電子系にグッツウィラー近似を用いたイオンポテンシャルを機械学習し、分子動力学による構造最適化を可能とした。その結果、直接計算が困難な 2700 原子系に対して、100万倍程度の高速化を実現した。この新しいアプローチを用いて、連続空間上のハバード模型における金属・モット絶縁体クロスオーバーを明らかにした。機械学習による高速化は様々な手法と組み合わせることが可能で、本研究は大規模強相関電子系計算の先駆的研究と言える。

  • Hidemaro Suwa, Justin S. Smith, Nicholas Lubbers, Cristian D. Batista, Gia-Wei Chern, and Kipton Barros Machine learning for molecular dynamics with strongly correlated electrons (preprint: arXiv:1811.01914)

フラストレート磁性体の磁場中秩序

okubo-1.png相互作用にフラストレートションが存在するフラストレート磁性体は、基底状態のみならず磁場中でも興味深い秩序を示す。我々は、フラストレートした相互作用を持つS=1/2正方格子ハイゼンベルグ磁性体と考えられる電荷移動塩において、飽和磁化の1/2の磁化近傍で、大きな量子ゆらぎが生じる事を明らかにした。さらに、テンソルネットワーク変分法により、この大きな量子ゆらぎは、この物質近傍の理想化された模型で生じる、磁化プラトーが起源となっていることを示した。また、カゴメ格子S=1/2反強磁性体、Cd-kapellasitedsでは、磁場中で複数の磁化プラトーが生じ、それらはマグノンが様々な結晶格子を形成したものとして理解できることを明らかにした。

  • H. Yamaguchi, Y. Sasaki, T. Okubo, M. Yoshida, T. Kida, M. Hagiwara, Y. Kono, S. Kittaka, T. Sakakibara, M. Takigawa, Y. Iwasaki, Y. Hosokoshi,
    Field-enhanced quantum fluctuation in an S=1/2 frustrated square lattice,
    Phys. Rev. B 98, 094402 (6pp) (2018). (preprint: arXiv:1808.06812)
  • R. Okuma, D. Nakamura, T. Okubo, A. Miyake, A. Matsuo, K. Kindo, M. Tokunaga, N. Kawashima, S. Takeyama, Z. Hiroi,
    A series of magnon crystals appearing under ultrahigh magnetic fields in a kagomé antiferromagnet,
    Nat. Comm. 10, 1229 (7pp) (2019).

キタエフ物質の基底状態

kitaev近年、スピン軌道相互作用による異方的な相互作用を持つ物質群が注目を集めている。これらの物質の一部では有効スピンJ=1/2が2次元ハニカム格子を形成し、キタエフ相互作用と呼ばれる異方的なスピン相互作用が存在する場合がある。キタエフ相互作用のみが存在するS=1/2量子スピン模型(キタエフ模型)の基底状態は厳密に非磁性のスピン液体状態になっている。我々は、テンソルのつながりで波動関数を効率的に表現するテンソルネットワーク表現により、キタエフ模型の基底状態を非常に精度良く表せることを示し、キタエフスピン液体がString Gasと呼ばれる構造を持っていることを明らかにした。また、テンソルネットワーク表現を変分波動関数として用いることにより、キタエフ模型近傍の基底状態を計算し、Na2IrO3の近傍で多様な磁気秩序状態が安定化することや、わずかな非対角相互作用の影響でスピン液体が不安定になることを可能性を明らかにした。

  • Tsuyoshi Okubo, Kazuya Shinjo, Youhei Yamaji, Naoki Kawashima, Shigetoshi Sota , Takami Tohyama, Masatoshi Imada,
    Ground-state properties of Na2IrO3 determined from an ab initio Hamiltonian and its extensions containing Kitaev and extended Heisenberg interactions,
    Phys. Rev. B 96, 054434 (2017).
  • Hyun-Yong Lee, Ryui Kaneko, Tsuyoshi Okubo, Naoki Kawashima,
    Gapless Kitaev Spin Liquid to Classical String Gas through Tensor Networks,
    preprint: arXiv:1901.05786.

古典調和振動子模型の非エルゴード性

ergodicity.png記憶を含んだランジュバン方程式である一般化ランジュバン方程式は、通常のランジュバン方程式と異なり、その記憶効果によって特異な拡散現象を示すことが知られている。近年、異常拡散の解析で活発に利用され、またこの異常拡散の示す非エルゴード性が注目を集めている。しかしながら、従来の研究ではエルゴード性の定義について混乱があり、また具体的な物理的モデルを用いた解析は少なく、その物理的意味は明らかではなかった。我々は、非エルゴード性を示す古典調和振動子系を提案し、系における注目粒子の振る舞いを、分子動力学計算、厳密対角化、解析計算を用いて調べた。また同時に、エルゴード性の定義について再考した。その結果、本モデルにおける非エルゴード性の起源は注目粒子の周りに励起される孤立局在モードであることが明らかとなった。

共振器系での動的な協力現象

bistabilityレーザー照射下で現れる光双安定性は、レーザー強度に対して共振器中のフォトン数が双安定な状態を示し、またその間を不連続に跳ぶといった一次相転移現象に似た振る舞いの現れる相転移現象である。このような非平衡系で現れる動的な協力現象を、大規模な数値計算によって量子力学的な微視的模型から解析を行った。具体的には多数のフォトンと多数の二準位原子からなる量子マスター方程式を近似なく解く並列計算を実行した。量子マスター方程式の時間発展演算子の固有値・固有状態から、定常状態でのフォトン数分布関数のサイズ依存性、および緩和時間のサイズ依存性を調べ、平衡系での一次相転移に対応する結果を得た。従来の研究と比べフォトン数密度の小さな領域では、準安定状態のレーザー周波数依存性が定性的に異なることを明らかにした。また、レーザー強度を時間周期的に変調させることで、その周期に対し動的な相転移現象が現れることを明らかにした。

実験データと第一原理計算を組み合わせた結晶構造決定

xray結晶構造推定は非常に難しい問題として古くから知られており、様々な推定方法が開発されてきた。特に最近では、実験データがある場合にはエネルギーの最適化と実験データの再現を同時に行うことによって、結晶構造推定の成功率を上げられることが知られてきている。その際に用いられる方法は、実験データの再現度とエネルギーを足し合わせた新しい評価関数を用いて最適化を行うと言った方法である。しかしながら、2つの評価関数を 足し合わせてしまっているため、それぞれの評価関数の情報が失われてしまうといった欠点がある。我々は2つの評価関数の同時最適点を探る方法として重ね合わせ最適化法を開 発し、その性能について調査を行なっている。例えばSiO2系は、エネルギーの局所最 適点が多く存在するため結晶構造を決定するのが難しい系であるが、我々の方法を用いることで結晶構造の推定精度が大幅に上昇することことを確認した。

連続空間における経路積分モンテカルロ法

pimc.pngHe4の2次元系は低温で並進対称性とゲージ対称性が同時に破れ、超固体と呼ばれる量子相へ転移することが予想されている。有限温度での2次元系He4の平衡分布を調べ超固体の予想を裏付けるため、連続空間における経路積分モンテカルロ法の改良を進めている。Event-chainモンテカルロの手法と、worm algorithm の手法を援用し、詳細釣り合い条件を破るアルゴリズムを開発した。このアルゴリズムを相互作用のない理想Bose粒子に適用し、従来の方法より分布の収束が速く、トロッター数に対する時間計算量が改善した結果を得た。

非一様な系に対するテンソルネットワーク繰り込み

テンソルネットワークは、厳密対角化といった従来の指数的にコストがかかる計算手法に比べ、ベキ的な計算量のコストですむ計算手法として近年注目されている。代表的な手法にTRGや、HOTRGといったものがあるが、それ以外にProjectorによる手法も注目されている。これまでテンソルネットワークは一様な系に対して用いられてきたが、我々は、HOTRGとProjectorによる計算手法を非一様系に拡張し、ボンド希釈を含むイジングモデルに適用し、非一様系においてProjectorによる手法が収束が速いことを確認した

マルコフ連鎖モンテカルロ法における局所遷移行列の設計

markov.pngマルコフ連鎖モンテカルロ法は高次元系における物理量を計算する手法として古くから用いられているが,次の状態への遷移確率の選び方によって物理量の推定誤差が大きく変わる。最近では棄却率最小化や詳細つりあい破れといった方法が提案されている。我々は、物理量の自己相関を陽に減らす新しい局所更新法を提案した。この方法には、物理量の推定誤差が小さくなる理由を定性的に説明できるという利点がある。また、従来の方法に比べて物理量の推定誤差が実際に小さくなることを実際のモンテカルロシミュレーションにより確認した。

ランダムネスに相関を持つRFIMの有効次元

ランダム磁場イジング模型(RFIM)では、ランダム性のない純粋系と比較して有効次元の低い系に相当する臨界現象が現れることが知られている。さらに、ランダム場が独立ではなくべき的(減衰指数ρ)な相関を持つ場合においてはD=d-ρで表されるD次元非相関ランダム系に相当する振る舞いとなる事がくりこみ理論により予想されている。我々は、3次元及び4次元の空間的相関をもつRFIMの臨界的振る舞いを、モンテカルロシミュレーションを用いて数値的に評価した。その結果、上部臨界次元と下部臨界次元の中間領域において、有効次元が指数ρに比例して変化する様子が示唆された。さらに、ランダム場の相関が強くなるほど系の有効次元が下部臨界次元に近づき、物理量の有限サイズ効果が顕在化だけでなく、同時に比熱に新たなピーク構造が現れるなど、これまで予想されていなかった特異な振る舞いが明らかとなった。

量子モンテカルロ法によるRényiエンタングルメントエントロピーの測定

ee.pngエンタングルメントエントロピーは、量子多体系における量子相関を表す指標のひとつであり、特に基底状態におけるエンタングルメントエントロピーを秩序変数とみなすことで量子相転移を特徴付けることが出来る。一方、量子多体系を解析する上で強力な計算手法として虚時間経路積分に基づく有限温度量子モンテカルロ法が従来より用いられてきたが、相関長が有限の場合においては絶対零度(基底状態)を直接サンプリングすることも可能である。この基底状態をサンプリングする量子モンテカルロ法とレプリカ法を組み合わせることで基底状態のRényiエントロピーを直接計算する手法を開発した。

量子ダイマー模型における非局所更新モンテカルロ法

cacao.png量子ダイマー模型は1988年にRokhsarとKivelsonによりフラストレートした磁性体の低エネルギー有効模型として提案された。それ以来精力的に様々な研究が行われている。量子ダイマー模型のハミルトニアンには負符号問題はないが、ダイマーの配置に強い幾何学的な制限があるため、モンテカルロシミュレーションは非常に困難であった。近年、2次元量子ダイマー模型に対して、Stochastic Series Expansion法に基づく新しい量子モンテカルロ法が提案された。我々はその手法を他の格子やさらに複雑な制限を持つ量子ダイマー模型に拡張した。さらに、異なるトポロジカルセクターの間を遷移することのできる手法を開発した。これらの手法により絶対零度に加え有限温度の相図を議論することが可能となった。

機械学習を用いた高ヤング率材料探索

figure_periodic_table.png機械学習、特にベイズ推定などを用いた統計的手法による新材料探索(マテリアルズインフォマティクス)が注目を浴びている。機械学習を用いることで、既存物質データを元により性能の高い新物質を予測し、探索することが可能となると期待されている。我々は、特にベイズ最適化を用いた手法を応用し、高ヤング率材料の候補となる物質を探索し、第一原理計算によってそのヤング率を調べた。結果、ベイズ推定とベイズ最適化を用いることで、非常に少ない回数で探索範囲内の最も高いヤング率を示す材料を発見することができた。

並列厳密対角化パッケージ

強相関量子多体系の研究において、数値対角化法は最も基本的かつ最も汎用性の高い手法として幅広く使われている。しかしながらその一方で、必要となるメモリ量や計算時間が系のサイズに対して指数関数的に爆発するため、その利用範囲は限られてきた。我々は、並列計算機の進歩や、新しい量子統計力学の計算手法を取り入れた現代的な量子格子模型ソルバー「HΦ」を開発・公開してきた。この並列厳密対角化パッケージでは、ハイゼンベルグ模型やハバード模型、近藤格子模型など、幅広い格子模型を解析することが可能となっている。また、従来のランチョス法による基底状態の計算だけでなく、熱的純粋量子状態を用いた比熱や構造因子の温度依存性やシフト型クリロフ部分空間法を用いた高速かつ安定した励起スペクトル計算も可能となっている。シフト型クリロフ部分空間法のルーチンについては、「Kω」という独立した数値ライブラリとしても整備・公開した。

  • Mitsuaki Kawamura, Kazuyoshi Yoshimi, Takahiro Misawa, Youhei Yamaji, Synge Todo, Naoki Kawashima, Quantum Lattice Model Solver HΦ, Comp. Phys. Comm 217, 180-192 (2017). (preprint: arXiv:1703.03637)
  • 山地洋平, 三澤貴宏, 吉見一慶, 河村光晶, 藤堂眞治, 川島直輝, 量子格子模型の汎用数値対角化パッケージHΦ -スピン液体近傍の熱・スピン励起へ の適用-, 固体物理 52, 539-550 (2017).